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Realizó su primera exposición en 1929 en la Asociación Amigos del Arte de Santiago. En 1932 empieza a ilustrar libros de compañeros de generación como Mar ao Norde, Poemas de si e non y Cantiga nova que se chama Riveira de Cunqueiro y Corazón ao vento de Iglesia Alvariño. En 1937 realizó en Buenos Aires una recopilación de dibujos satíricos para denunciar los hechos de la guerra de España titulada Trece estampas de la traición. En 1941 publicó un álbum de litografías con un poema de Rafael Dieste. En 1944 publicó una colección de dibujos titulada Homenaje a la Torre de Hércules y el álbum de grabados María Pita e tres retratos medievais. De esta época son también sus pinturas El Marinero con la red (1942), En la playa (1944), Mujer con caracola (1945), Joven peinándose (1945), El mendigo inválido (1947), Joven vestida de rojo (1948), Mozo con conejo (1948), Liando un cigarrillo (1949). La temática de sus cuadros es variada (No parque (1945), El cazador (1950), Pelando patacas (1950), Crucifixión (1974) , El e ela (1976), O ferido (1977), Un anxo (1978)) y su personalidad polifacética hace que domine la técnica del grabado en madera (El toro júbilo (1963), O Meco (1963), Homenaje a Venecia (1964), Imágenes de Galicia (1978), Bestiario (1965), Insectario (1975)), la litografía (Muiñeira(1941), la serigrafía (Campesinos (1954), El Circo (1974), etc. Además de su obra pictórica, Luis Seoane realizó también alguna aportación como escritor. Publicó un volumen de leyendas antiguas y medievales gallegas titulado Tres hojas de ruda y un ajo verde y varios estudios y ensayos monográficos de arte. Para el teatro editó La Soldadera, que es una pieza escénica sobre las guerras irmandiñas, y El irlandés astrólogo. Durante sus años en Argentina, participó también en la creación de revistas y editoriales, organizó cursos y conferencias para jóvenes gallegos sobre Lengua y Literatura y Geografía e Historia, explicadas en gallego, realizó espacios radiofónicos, etc
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