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Admis au noviciat des Jésuites à Rouen le 24 août 1621, il avait fait ses études de philosophie à La Flèche (1623–1626), enseigné à Rennes (1626–1628), étudié la théologie à Bourges (1628–1630). Après son ordination, il avait encore enseigné une année à Blois et une à Amiens. Ayant complété à Rouen sa formation spirituelle (1632–1633), il demeura au noviciat de cette ville comme procureur, chargé aussi des intérêts de la mission canadienne (1633–1637). À l’été de 1637, il arrive à Québec et est aussitôt envoyé à Trois-Rivières, auprès du père Buteux, pour apprendre l’algonquin et commencer son apostolat. Le père Raymbaut avait une haute taille et un physique vigoureux. On crut qu’il serait très apte à entreprendre l’exploration des tribus de l’Ouest, que l’on disait de langue algonquine. Il partit donc, en 1640, avec le père Claude Pijart, pour commencer son travail au lac Nipissing. Les Indiens de ces quartiers ne s’y trouvant pas, les deux jésuites se rendirent chez les Hurons, où les Népissingues eux-mêmes arrivèrent peu après pour hiverner. Ayant appris leur langue et commencé à les instruire, les pères Pijart et Raymbaut les accompagnèrent l’été suivant au lac Nipissing, où ils assistèrent à leur fête des morts, au début de septembre 1641. Revenu à la résidence de Sainte-Marie-des-Hurons, Raymbaut entreprit, à la fin de ce mois, un voyage chez les Sauteux avec le père Jogues. Bien qu’il fût tard dans l’automne, Raymbaut voulut encore hiverner au lac Nipissing, avec le père René Ménard. Les difficultés du voyage furent telles, qu’il leur fallut rebrousser chemin et que Raymbaut tomba gravement malade. Il languit tout l’hiver et on l’envoya au printemps à Québec, pour y attendre la mort, qui frappa cet homme robuste à l’âge de 40 ans. Il fut le premier jésuite à mourir à Québec et le gouverneur Huault de Montmagny le fit inhumer à côté de Champlain.
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